2003年，成军不满一年的神秘失控，在第三届台湾重唱大赛中夺下冠军、最佳指定曲诠释、最佳舞台效果、观众票选第一名等奖项，神秘失控具有独创性的演出形式自此确立。
2004年3月，发行具有指标性意义的台湾第一张阿卡贝拉专辑《SEMISCON》；7月23日，乐团于奥地利格拉兹的第4届国际阿卡贝拉大赛中，获得流行组冠军与欧洲阿卡贝拉最高荣誉Ward Swingle Award金奖；10月，神秘失控以特别来宾身份参与梁静茹《爱的大游行》演唱会，为梁静茹量身订做改编演唱《南海姑娘》一曲。
2005年3月，专辑《SEMISCON》入围第16届金曲奖最佳重唱团体组合；8月，乐团参与加拿大全国年度最大规模的台湾艺术节活动，在多伦多、温哥华两地进行多场演出。
2006年，神秘失控于台北大安森林公园举办大型音乐会；2月及10月，分别前往欧洲及北美各地进行为期月余的演出，足迹遍布德国、英国、法国、比利时、荷兰等。
2007年5月，神秘失控接受洛杉矶文化局的邀请，参与洛杉矶规模最大的夏日文化艺术节；4月与10月，香港大学音乐系和香港政府康乐及文化事务署分别邀请神秘失控至香港大学、香港人民大会堂与牛池湾文娱中心演出，担任香港阿卡贝拉艺术节开幕团队并开设教学工作坊。
2010年，该团曾参加过星期广播音乐会的演出，他们演唱了许多耳熟能详的经典老歌，给上海的观众留下了深刻的印象。
2011年，该团还曾现身《中国达人秀》的舞台，独特的演唱形式和团员间的默契配合征服了现场观众，他们也因此成为了该届“达人秀”的人气团体之一。
2013年1月20日，受到春晚总导演哈文邀请参加元宵晚会。
除改编中外金曲成为纯人声版本演唱外，神秘失控也进行流行编曲、配唱、后制等多元音乐工作：如与曹俊鸿老师合作为佛光山专辑《感动是最美丽的世界》编曲、演唱录音；为许景淳、林忆莲、吴克群等歌手录制专辑和声；以及与范玮琪共同编写并且负责制作《小亲亲》一曲（收录于《哲学家》专辑）等。
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