2011年，成毅参演的古装悬疑魔幻剧《唐宫美人天下》首播，在剧中饰演宫廷侍卫冯小宝，首次触电演艺圈。
2012年10月30日，与辛芷蕾搭档主演的惊悚爱情片《诡爱》上映，在片中饰演亦正亦邪的男主角苏阳，这是他的首部大银幕作品，此外，他还演唱了该片主题曲《蔷薇誓恋》；同年，在古装剧《王的女人》中出演了随从柴头一角。
2013年5月，与辛芷蕾二度合作主演的微电影《爱·漂移》上线；6月17日，与温心搭档主演的青春纯爱片《原谅我，来不及爱你》上映，在片中饰演热爱音乐的阳光大男孩虫子，并为该片演唱了主题曲《明了》；9月，出演红色革命情感剧《爱在风起云涌时》。
2014年6月15日，与刘烨、辛芷蕾联袂出演的湖南卫视情景栏目喜剧《懂小姐》播出，其饰演的懂小烨男友是一个在“男神”和“屌丝”中灵活切换的可爱青年，而这也是他首次出演喜剧角色；9月12日，其主演的荷尔蒙青春偶像悬疑推理片《女生宿舍》上映，在片中饰演帅气炫酷的医学院校草高慕南；12月，在与李依伊共同主演的网络科幻微电影《月梦奇缘》中饰演地球男子于展。
2015年12月4日，成毅特别出演的科幻喜剧片《不可思异》上映，他在片中饰演逗比闷骚的电脑达人田野。2016年7月，与李易峰、赵丽颖领衔主演了根据小说《诛仙》改编的古装仙侠剧《青云志》，在剧中饰演作风正派、飘逸冷峻的青云门弟子林惊羽，个人也因此受到广泛关注；10月14日，受邀出席第十一届中国金鹰电视艺术节开幕式，表演剑舞并独唱了《青云志》主题曲《浮诛》；10月22日，湖南卫视联手上海戏剧学院出品的原创校园纪实节目《一年级·毕业季》播出，成毅在节目中担任科班生队长，获得广大观众认可。
2017年4月7日，发行个人首支单曲《再见以前》；5月19日，与崔雅涵、文松等合作主演的萌宠公路营救动作喜剧片《营救汪星人》开机，其饰演的男主角成斌是一位有武术基础的退役警犬训练员，为贴合角色成毅进行了三个月的体能训练；6月13日，推出个人第二支单曲《如果我深爱着你》。
2018年4月，与侯明昊、张博宇共同主演了改编自南派三叔小说《盗墓笔记》的冒险悬疑动作剧《怒海潜沙&秦岭神树》，成毅首次挑战一人分饰两角，出演淡然冷漠的“小哥”张起灵和热血男儿张不逊，并参与演唱该剧片尾曲《生如狂澜》；8月，特别主演了古装剧《山河月明》，其饰演的是雄姿勃发、英勇奋战、胆识过人的少年朱棣；9月，与赵樱子搭档主演了古装女性宫廷情感剧《长安诺》，在剧中饰演赤诚直率、爱恨分明，敢于勇闯虎穴的萧承煦。
2019年11月17日，成毅领衔主演的热血青春谍战剧《迷局破之深潜》在横店开机，其饰演的海外留学生云弘深因变故性格由洒脱不羁转变为沉默谨慎。
2020年7月1日，与张予曦、韩栋、宣璐等合作主演的古装青春情感悬疑宫廷剧《梦醒长安》在横店开机，在剧中饰演“少年天子”李炎；8月6日，与袁冰妍搭档主演的古装仙侠剧《琉璃》播出，他在剧中饰演冷静自持、温柔痴心的离泽宫弟子禹司凤，此外，他还演唱了该剧插曲《守》；11月，主演改编自七微同名小说的都市剧《南风知我意》，在剧中饰演植物学家傅云深；12月4日，以飞行嘉宾身份参与录制的户外竞技真人秀《奔跑吧·黄河篇》播出；12月31日，参加《浙江卫视2021跨年晚会》。
南风知我意约 2021 饰演傅云深 主演张予曦、李欣泽、闫笑
梦醒长安约 2021 饰演李炎 导演刘国楠、赵立军 主演张予曦、韩栋、宣璐
长安诺2020-9-10 饰演萧承煦 导演尹涛 主演赵樱子、韩栋、梁婧娴
琉璃2020-8-6 饰演禹司凤（羲玄） 导演尹涛、麦贯之 主演袁冰妍、刘学义、张予曦
迷局破之深潜约 2020 饰演云弘深 导演刘国辉、赵立军 主演颖儿、侯梦瑶、张天阳、韩承羽
爱在风起云涌时约 2020 饰演李沛均 导演蒋家骏、查传谊 主演李立群、吕良伟、邓萃雯
山河月明约 2020 饰演少年朱棣 导演高希希、赵立军 主演冯绍峰、陈宝国、何晟铭
怒海潜沙&秦岭神树2019-6-6 饰演张起灵/张不逊 导演刘国辉、李昂、周煜壹 主演侯明昊、李曼、张博宇
青云志22016-12-8 饰演林惊羽 导演刘国辉、朱锐斌、周远舟、周远舟 主演李易峰、赵丽颖、杨紫
青云志2016-7-31 饰演林惊羽 导演朱锐斌、刘国辉、周远舟、朱少杰 主演李易峰、赵丽颖、杨紫
懂小姐2014-6-15 饰演懂小烨男友 导演金敬荣 主演刘烨、张晓龙、梁田
王的女人2012-11-6 饰演柴头 导演成志超、胡储玺 主演陈乔恩、明道、罗晋
唐宫美人天下2011-10-21 饰演冯小宝 导演李慧珠、麦贯之 主演张庭、李小璐、何晟铭
营救汪星人2019-1-11 饰演成斌 导演梁婷 主演崔雅涵、文松、唐本
不可思异2015-12-4 饰演田野 导演孙周 主演王宝强、小沈阳、大鹏
女生宿舍2014-9-12 饰演高慕楠 导演梁婷 主演温心、尹正
原谅我，来不及爱你2013-6-17 饰演刘小成 导演迟少艾 主演温心、唐文龙
诡爱2012-10-30 饰演苏阳 导演梁婷 主演辛芷蕾、于毅
亲家过年2012-1-18 饰演小小熊 导演叶伟民 主演刘芸、文章、蔡明
心手相握 2021-1-2 《浙江卫视2021跨年晚会》主题曲
守 2020-8-14 电视剧《琉璃》人物曲
生如狂澜 2019-6-13 电视剧《怒海潜沙&秦岭神树》片尾曲
如果我深爱着你 2017-6-13 个人单曲
再见以前 2017-4-7 个人单曲
蔷薇恋誓 2012 电影《诡爱》主题曲
2017年，成毅成为PETA领养代替购买的爱心大使，携手亚洲善待动物组织(PETA)拍摄了一款公益广告，呼吁给流浪动物一个被爱的机会；同年，参与国际爱护动物基金(IFAW)携手上海国际绿色电影周发起的#你的世界有我#活动，成为保护金雕的年轻带头人并拍摄公益海报，为濒危野生动物发声；此外，他还携手大自然保护协会(TNC)和联合国开发计划署，拍摄了一款公益广告，为拯救鲸鲨发声，呼吁大家拒绝捕捞，关爱海洋濒危物种。
2020年11月4日，成毅作为公益代表人参与新华网消费扶贫云直播带货“河北邢台新河专场”公益活动，推介新河县农特产品，带动自己的粉丝和更多年轻人关注新河县、关注脱贫攻坚行动。
成毅长相阳光帅气，出演电影《诡爱》中苏阳这样的角色，具有一种颠覆的极致气质。不管是凄美的“蔷薇誓言”，还是悬崖边的海誓山盟，又或者重口味戏路的惊悚离奇，成毅的表演都张弛有度，将一个挑战难度很高的角色演绎得丝丝入扣，是很有灵气的新人演员（新浪娱乐、导演迟少艾综合评）。
在电视剧《青云志》中，成毅所演绎的林惊羽与原著中所描写的颇为相称，他很好地将这个角色气质传递出来。无论是神态还是身上自带的主角光环，都让观众对其角色主线的后续走向充满好奇与联想。在电视剧《怒海潜沙》中，成毅无论是造型还是气质也都传达出了“小哥”出尘俊逸的人物形象，尤其在一连串高难度的打戏中，他亦以行云流水的动作将张起灵无所不能的超高武力值展现得淋漓尽致，极具视觉冲击（腾讯娱乐、新浪娱乐综合评）。
成毅作为节目《一年级·毕业季》里的暖心担当，不论是他为了同学间的关系和睦而主动开导，还是悉心照顾班上每一位同学的情绪，成熟稳重又贴心的性格使得他逐渐成为同学们心里一个不可缺少的角色。他是科班生的班长，也是让老师们放心的学生，更像同学们的兄长，会为其他人考虑，会为大家做出牺牲，是一个很棒的领导者（网易娱乐、新浪娱乐综合评）。
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